近日,中国科学院大连化学物理研究所的侯广进研究团队,通过应用高压原位固体核磁共振(NMR)技术,成功揭示了在部分还原氧化铈催化剂表面上,非解离吸附活化双氢物种的独特化学状态。这项突破性研究的成果已在国际知名的《美国化学会志》上发表。
在实验室仪器行业中,氢气在固体催化剂表面的吸附活化是合成氨、合成气转化、储氢等能源化工过程中的一个关键环节。这一过程的研究对于推动仪器资讯和搜科网等平台的学术交流具有重要意义。侯广进团队的发现,不仅为催化剂表面氢物种化学状态的研究提供了新的视角,也为实验室仪器行业的发展带来了新的启示。
由于表面氢物种对环境极为敏感,加之固体催化剂表面结构的复杂性,使得对这些物种的实验观测充满挑战。为了克服这些难题,侯广进团队开发了一种高温高压原位固体核磁共振技术,该技术能够在广泛的压力和温度范围内操作,并且适用于固、液、气多相体系的原位研究。
在这项研究中,研究人员通过引入HD气体,并在原位动态条件下采集二维J耦合2H-1H相关谱,首次发现了部分还原氧化铈表面存在非解离吸附的双氢物种。通过精确测量J耦合常数及运动弛豫的NMR分析,团队确定了这些双氢物种的活化吸附状态,并揭示了HD分子在催化剂表面的吸附过程中,H-D键被活化并拉长的现象。
此外,侯广进团队与西安交通大学的常春然教授的理论计算团队合作,结合不同还原程度的氧化铈吸附氢气的原位1H NMR观测及DFT计算结果,进一步证实了双氢物种的吸附状态及其与氧化铈表面氧空位缺陷之间的联系。研究人员还利用乙烯加氢的探针反应,通过原位NMR技术观察到了这些物种的催化转化过程。
这项研究不仅加深了我们对固体催化剂表面氢气吸附活化过程的理解,而且相关研究分析方法也有望被应用于其他气体的吸附转化过程的研究,为催化剂和催化过程的精准设计提供了指导。这对于实验室仪器行业来说,是一个重要的进步,同时也为搜科网等仪器资讯平台提供了丰富的研究内容。
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